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硅环境对Cu-SAPO-34脱硝催化剂活性和低温水热稳定性影响

时间:2021-05-14 09:33 栏目类别:

大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室田鹏研究员、刘中民院士团队在Cu-SAPO-34脱硝催化剂低温水热稳定性研究中取得进展,通过控制SAPO-34分子筛中硅环境和硅含量,实现对Cu-SAPO-34催化剂脱硝活性和低温水汽稳定性的调控。

柴油车排放的NOx已经引发诸多环境问题,例如:光化学烟雾,臭氧层空洞,酸雨以及肆虐我国的雾霾灾害。目前,NH3-SCR技术是最有效减少柴油车NOx排放的技术之一。新一代的柴油车后处理系统包含颗粒捕集器(DPF),DPF在柴油车行驶一段时间后就会喷油再生,再生的过程温度会到达600 °C以上,瞬时温度会到800 °C,对催化剂的水热稳定性提出了很高的要求。Cu-SAPO-34催化剂由于其优异的活性、N2选择性、高温水热稳定性和抗碳氢化合物中毒性,受到科研工作者的广泛关注。然而,近期研究结果表明,Cu-SAPO-34催化剂易受低温水汽影响。因此,Cu-SAPO-34的低温水热稳定性问题成为制约其在NH3-SCR领域应用的瓶颈。

该团队利用大体积模板剂四乙基氢氧化铵合成出一系列硅含量不同的SAPO-34载体。所得SAPO-34平均一个CHA笼中具有一个TEA+离子,因此该方法合成SAPO-34载体具有相似的酸量。载体的硅岛比例随着硅含量增加而增加,其酸强度也随着硅岛增多而逐渐增强。酸强度增强不利于NH3活化和迁移,因此,催化剂的活性随着硅岛的增多而逐渐下降。团队前期提出Si(4Al)迁移聚集形成硅岛是导致Cu-SAPO-34催化剂低温水热失活的主要原因。由于随着硅含量的增加,载体的硅岛面积和比例增加,降低了Si(4Al)和硅岛之间的平均间距,更利于Si(4Al)向着硅岛转化,从而降低其低温水汽稳定性。因此在本研究中具有最低硅含量和最多Si(4Al)物种的Si-7.7催化剂表现出最优的活性和低温水热稳定性。

本论文研究结果揭示了硅环境和Cu-SAPO-34催化剂的活性的关系;另外阐述了硅环境和催化剂低温水汽稳定性的关系。本研究证实通过控制硅环境和硅物种平均间距能显著改善Cu-SAPO-34催化剂的低温水汽稳定性。低硅SAPO-34符合本研究假设,同时低硅SAPO-34也是分子筛制备领域难点课题,下一步将通过合成低硅SAPO-34以期得到具有低温水热稳定性的Cu-SAPO-34催化剂。

相关研究成果发表在《催化学报》(Journal of Catalysis)上。上述研究工作得到国家自然科学基金重点项目、中科院前沿重点项目、中国博士后基金等项目的支持。(供稿:曹毅)


The effect of Si environments on NH3 selective catalytic reduction performance and moisture stability of Cu-SAPO-34 catalysts. Yi Cao, Dong Fan, Dali Zhu, Lijing Sun, Lei Cao, Peng Tian*, Zhongmin Liu*, JOURNAL OF CATALYSIS, 391:404-413, 2020.

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