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Cu-SAPO-17: 一种NOx选择性催化还原的新颖催化剂

时间:2021-05-14 09:36 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室郭鹏项目研究员、田鹏研究员、刘中民院士团队发现Cu-SAPO-17催化剂具有优异的NH3-SCR催化活性和高温、低温水热稳定性。

在柴油机排放后处理系统中,颗粒捕捉器经常放在氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂的旁边。在颗粒捕捉器的再生环节中,其需要加热到873 K以上。同时,在柴油机存储和冷启动阶段,氨气选择性催化还原催化剂需要暴露在低温条件下(373 K以下)。因此,氨气选择性催化还原催化剂需要同时具备优异的高温水热稳定性和低温水热稳定性。在现有氨气选择性催化还原催化剂中,铜交换的磷酸硅铝(SAPO)分子筛由于具有优异的高温水热稳定性而受到了广泛的关注。然而,SAPO子筛在氨气选择性催化还原反应中的广泛应用一直受到其低温水热稳定性的影响。

在这篇文章中,作者报道了一个新颖的催化剂(Cu-SAPO-17)的合成,并且首次被应用到氨气选择性催化还原反应中。通过优化催化剂的硅含量和铜含量,他们发现Cu-SAPO-17-8.0%-0.22催化剂表现出优异的低温水热稳定性和高温水热稳定性。该催化剂在353 K,10% H2O的氮气气氛下老化24小时后(低温水热老化),可以保持90%以上的新鲜活性;在973 K,10% H2O的空气气氛下老化16小时后(高温水热老化),在473 K下仍然可以达到50%以上的NO转化率。除此之外,作者通过X-射线粉末精修(Rietveld精修)SAPO-17-8.0%(未焙烧)确定了模板剂环己胺的落位,分子筛中的主客体相互作用以及Brönsted酸位点分布。精修结果显示:1)一个eri笼子中包含两个质子化的环己胺;2)环己胺上的N原子与骨架上的O4形成了经典的氢键(N-H...O4=2.96Å),这意味着催化剂焙烧之后,与氢键相连的O4就是Brönsted酸位点。因为O4与P1相连,所以在忽略硅岛的影响时,可以认为Si在SAPO-17-8.0%中主要取代P1位点。结合EPR的结果,作者推测出了两种Cu2+的可能落位。

相关研究成果发表在《催化学报》上。上述研究工作得到国家自然科学基金和中国科学院前沿科学重点研究计划的资助。


Cu-SAPO-17: A novel catalyst for selective catalytic reduction of Nox.Xiaona Liu, Yi Cao, Nana Yan, Chao Ma, Lei Cao, Peng Guo*, Peng Tian*, Zhongmin Liu*, Chinese Journal of Catalysis, 41(11):1715-1722, 2020.

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