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大连化物所利用重构法制备具有优异NH3-SCR反应活性和高温水热稳定性的Cu-SAPO-34

时间:2021-05-14 09:30 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室田鹏研究员、杨淼研究员、刘中民院士团队在制备Cu-SAPO-34催化剂方面取得新进展,通过一步法制备的高铜含量Cu-SAPO-34作为前驱体,重构合成了具有优异NH3-SCR反应活性和高温水热稳定性的Cu-SAPO-34分子筛。

近年来,以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为代表的金属离子负载分子筛催化剂材料因其较宽的活性温度窗口和高水热稳定性受到研究者的广泛关注。相较Cu-SSZ-13,Cu-SAPO-34具有更优的低温活性与高温水热稳定性,且合成成本低廉。但Cu-SAPO-34的低温耐水性差,传统的金属离子负载过程需要进行反复多次的离子交换,存在分子筛结晶度下降(部分骨架结构塌陷)的风险。使用铜四乙烯五胺络合物(Cu-TEPA)作为模板剂和铜源,一步合成Cu-SAPO-34可以避免反复的离子交换过程,但由于Cu-TEPA的模板导向能力过强,Cu负载量难以控制。降低Cu-TEPA的投料量则会损失产品收率,同时该方法合成的Cu-SAPO-34中含有大量硅岛,分子筛催化剂的水热稳定性显著降低。

针对这些问题,该团队利用一步合成的高铜含量Cu-SAPO-34作为前驱体与铜源合成Cu-SAPO-34的方法(命名为重构法),该方法不仅产品收率高,且Cu和Si的含量/分布可控,合成样品的NH3-SCR催化性能和水热稳定性也明显提升。研究发现,Cu-TEPA限域在前驱体的CHA笼中,有效抑制其结构导向剂的作用。Cu引入量由前驱体加入量决定。同时Cu-SAPO-34的硅物种在二乙胺模板剂的导向下主要呈Si(4Al)分布,这有利于Cu-SAPO-34保持良好的高温水热稳定性。

进一步利用这种方法调变了Cu-SAPO-34的硅含量,研究了催化剂硅含量对NH3-SCR反应的影响:在低温段,低硅含量的Cu-SAPO-34具有更高的反应活性;在高温段,高硅含量的Cu-SAPO-34具有更高的反应活性。

相关研究成果发表在《催化学报》(Chinese J.Catal.)上。上述工作得到国家自然科学基金和中国科学院前沿科学重点研究项目的资助。(供稿:孙丽婧)


A reconstruction strategy for the synthesis of Cu-SAPO-34 with excellent NH3-SCR catalytic performance and hydrothermal stability. Lijing Sun, Miao Yang, Yi Cao, Peng Tian*, Pengfei Wu, Lei Cao, Shutao Xu, Shu Zeng, Zhongmin Liu, Chinese Journal of Catalysis, 41(9):1410-1420, 2020.



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