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大连化物所报道高硅LTA分子筛对氧气的选择性吸附

时间:2021-05-14 09:25 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室徐云鹏研究员、刘中民院士团队在空气分离研究中取得新进展。LTA型分子筛(A型分子筛)是目前广泛使用的选择性吸附氮气的空分材料。本研究发现,通过调节分子筛的硅铝比和离子交换处理,可以实现A型分子筛上氮氧吸附选择性的反转,从而获得选择性吸附氧气的A型分子筛材料。

以氮氧分离为主的空气分离一直被人们所关注,而在空分中选择性吸附O2不仅可以用于制备纯N2,还可以提高分离得到的O2的纯度并且提高分离效率。分子筛作为最常用的吸附剂之一,具有均匀的孔径、较高的水热稳定性和结构稳定性,但由于骨架内部存在电场使其通常对四极矩较高的N2有选择性的吸附,如商业上的空分吸附剂LiLSX等。目前,已有报道的分子筛上实现O2选择性吸附的方法一般是利用化学气相沉积(CVD)、化学液相沉积(CLD)以及对分子筛外表面进行离子交换和改性等方法,通过调节分子筛孔径来降低N2的动力学扩散以选择性地吸附O2。利用非动力学因素在分子筛上实现比N2更高的O2吸附量依然十分困难。

此次研究发现,LTA分子筛吸附N2O2的量与其硅铝比密切相关。298K下的氮氧单组份吸附等温线表明,随着LTA硅铝比的增加伴随而来的骨架电场的减弱,N2的吸附量随之减少,而高硅LTA与低硅LTA相比却具有更高的O2吸附量,这在其它分子筛中并未被发现。进一步通过离子交换和煅烧后得到了氢型高硅LTA样品,其N2吸附量进一步降低而O2吸附量依然保持很高的数值,最终实现了O2的选择性吸附(100kPaSO2/N2=1.32)。理论计算结果表明,O2与高硅LTA骨架片段的结合能力强于N2。这些质子化的高硅LTA分子筛在O2选择性空气分离中显示出了一定的潜力。

本工作通过调控LTA分子筛硅铝比和阳离子类型,在分子筛上实现了非动力学因素选择性吸附O2,同时也展示了以分子筛为基础作为氧选择性吸附剂的新思路。

相关研究成果发表在《化学通讯》(Chem. Comm.)上。上述研究工作得到国家自然科学基金的资助。(供稿:刘汉邦)


Oxygen-selective adsorption on high-silica LTA zeolite. Hanbang Liu, Danhua Yuan, Guangye Liu, Jiacheng Xing, Zhongmin Liu, Yunpeng Xu*, Chem. Commun., 56(75):11130-11133, 2020.

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