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大连化物所发现双功能催化剂上合成气直接转化制芳烃新的生成机理

时间:2021-05-13 17:42 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室刘中民院士、朱文良研究员团队利用双功能催化剂进行合成气直接制芳烃的研究中,在芳烃生成机理方面取得新进展。

芳烃是重要的化工原料,目前主要通过石油催化重整和催化裂化制得。随着石油资源的日益消耗以及对芳烃需求增长,开发非石油路线制芳烃技术势在必行,因此,以煤、天然气和生物质为原料, 经合成气一步制芳烃(STA)广受关注。  将合成气制甲醇金属催化剂和甲醇制芳烃分子筛催化剂复合,得到双功能催化剂,在合成气直接制化学品方面可高选择性得到芳烃。然而此过程中芳烃的生成机理仍存争论。

本团队以ZnCrAlOx和H-ZSM-5为模型催化剂,进行合成气制芳烃和甲醇制芳烃的对比研究, 确定了传统甲醇制芳烃路径不是合成气制芳烃中的唯一途径,并通过原位傅里叶变换红外光谱和气相色质谱证明了羧酸盐物种是合成气制芳烃中生成芳烃的重要中间物种,并证明了其可以由金属催化剂上的表面甲酸盐物种和烯烃反应生成。与此同时,该工作也证明了在氢气存在下,烯烃经氢转移生成芳烃的路径受到极大的抑制,而羧酸酯物种仍能高选择性生成芳烃。

综上所述, 该团队提出了合成气直接制芳烃的一条新的芳烃生成路径:金属氧化物表面的甲酸盐物种和烯烃反应生成羧酸盐物种, 随后迁移到分子筛上生成甲基环戊烯酮物种,再脱水生成芳烃。该工作为合成气直接制芳烃的研究提供了全新的思路。

相关研究成果发表在《中国催化学报》(Chinese Journal of Catalysis)。上述工作得到了国家自然科学基金和中国科学院A类战略性先导科技专项课题等项目的资助。(供稿:陈之旸)


The carboxylates formed on oxides promoting the aromatization in syngas conversion over composite catalysts. Zhiyang Chen, Youming Ni, Fuli Wen, Ziqiao Zhou, Wenliang Zhu*, Zhongmin Liu, Chinese Journal of Catalysis, 42, 2021.

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