Angew. Chem.:ZIFs结构片段定向修饰MOR分子筛12元环提高MOR丙烯/丙烷分离性能
时间:2021-05-13 17:40 栏目类别:
近日,我室刘中民院士和徐云鹏研究员团队利用ZIFs基本结构片段修饰传统MOR分子筛,使得原本没有分离效果的MOR分子筛展现出了优异的丙烯/丙烷分离性能。
丙烯/丙烷分离对于化学工业来说是一个十分重要的过程。由于丙烯和丙烷分子相近的尺寸大小以及相似的物理化学性质,丙烯/丙烷分离十分困难。有效丙烯/丙烷吸附剂的开发一直是气体吸附分离领域的一大难题。
前期,研究团队利用MOFs基本结构片段修饰传统硅铝类分子筛材料(FAU和MFI),成功制备出了一系列具有较高选择性的甲烷/氮气分离吸附剂(Angew. Chem. Int. Ed.2019,58, 10241)。该研究中,研究团队利用Zn2+与咪唑的强相互作用,将咪唑锚定在分子筛孔道内部,实现了ZIFs基本结构片段对MOR分子筛的12元环的选择性修饰。三种不同大小ZIFs次级结构单元的引入对MOR分子筛的12元环孔道产生了不同程度的修饰,使得丙烯和丙烷分子在MOR内的扩散受到了很大的影响,并且丙烯吸附量基本不变甚至增加,而丙烷吸附量大幅度下降,使得原本没有分离效果的MOR分子筛,展现出了优异的丙烯丙烷分离性能。经过修饰后的分子筛,其动力学选择性可以达到139。穿透实验进一步验证了ZIFs片段修饰后的MOR吸附剂优异的丙烯/丙烷分离性能。并且咪唑直接离子交换得到的MOR分子筛,其丙烯和丙烷吸附能力同时下降,没有展现出有效的分离性能,进一步说明了这种利用Zn2+与咪唑配体强相互作用将咪唑配体有选择地锚定在MOR内部的修饰策略的优越性。
相关研究成果以hot paper的形式发表在《德国应用化学》上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000029)。上述研究工作得到国家重点研发计划的资助(2016YFB0301603)。(供稿:吴雅琪)。
Enhanced Propene/Propane Separation by Directional Decoration of the 12‐Membered Rings of Mordenite with ZIF Fragments. Yaqi Wu, Shu Zeng, Danhua Yuan, Jiacheng Xing, Hanbang Liu, Shutao Xu, Yingxu Wei, Yunpeng Xu*, Zhongmin Liu*, Angewandte Chemie, 59(17):6765-6768, 2020.