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大连化物所在直接合成高硅Y分子筛研究中取得新进展

时间:2021-05-13 17:43 栏目类别:

近日,中国科学院大连化学物理研究所田鹏研究员、刘中民院士团队提出了高硅Y沸石的自下而上合成新策略(NOA-co策略),直接合成硅铝比高达15.6的高硅Y.

流化催化裂化(FCC)和加氢裂化是目前石油炼制工业中最重要的原油二次加工过程,也是重油轻质化的核心工艺。具有FAU拓扑结构的高硅铝比Y型沸石是FCC的主要活性组分,其工业消耗量居全球固体催化剂首位。常规合成Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此导致的结构不稳定性,成为材料直接应用的主要瓶颈。工业实践和基础研究均表明:提高Y沸石骨架硅铝比是改善酸性质,提高稳定性,进而提升催化剂反应性能的最佳途径。目前工业广泛使用的高硅铝比Y沸石主要通过常规合成的低硅Y沸石经脱铝或脱铝补硅等后处理手段获得。后处理过程不仅操作复杂,耗能费时,晶体表面和内部也会存在脱铝梯度造成酸中心分布不匀。与之相比,直接合成的高硅Y沸石结构完美,铝分布均匀,是理想的催化材料,也是工业界和研究者一直追求的目标。然而,过去60年来,Y沸石的骨架硅铝比(SiO2/Al2O3)始终难以突破5-9的限制,高硅Y沸石直接合成一直是分子筛合成领域的巨大挑战。

该团队设计了NOA-co新策略,在高分散的FAU晶核溶液(Nuclei solution)、较大体积的有机模板剂(Organic structuredirecting agents)、低碱度(LowAlkalinity)的合成凝胶三者协同作用下合成了硅铝比高达15.6的高硅Y型沸石。基于NOA-co策略,团队发现多种高效合成高硅Y的有机模板剂。合成的高硅具有丰富的外比表面积、优异的热/水热稳定性。与后处理法所得的高硅Y沸石相比,NOA-co策略直接合成的高硅Y分子筛具有更多的强酸中心、且酸中心分布相对均一,在大分子原料的裂化反应中表现出优异的催化活性。NOA-co策略的提出也为高硅沸石的合成提供了研究新思路。

上述研究得到国家自然科学基金(21676262,21991091)、前沿科学重点研究计划项目(QYZDB-SSW-JSC040,QYZDY-SSW-JSC024)、中科院大连化学物理研究所基金(DICPZZBS201807)的资助。


A Bottom-Up Strategy for the Synthesis of Highly Siliceous Faujasite-Type Zeolite. Dali Zhu, Linying Wang, Dong Fan, Nana Yan, Shengjun Huang, Shutao Xu, Peng Guo, Miao Yang, Jianmin Zhang, Peng Tian*, Zhongmin Liu*, Advanced Materials, 32(26):2000272, 2020.


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