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二甲醚羰基化丝光沸石催化剂中Brønsted酸分布的识别与调控

时间:2021-05-13 17:49 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室朱文良研究员、刘中民院士团队在丝光沸石催化二甲醚羰基化反应中研究中取得新进展,通过选择性交换有机阳离子识别和调控丝光沸石中的Brønsted酸(B酸)分布,显著提高其二甲醚羰基化反应性能。

分子筛的B酸分布与其反应性能密切相关,如何识别和调控B酸分布,进而调控催化反应是一个广受关注的科学问题,同时也是一项长期的挑战。对于二甲醚羰基化反应,前期研究初步表明,氢型丝光沸石(H-MOR)8元环孔道中的B酸是羰基化活性中心,而12元孔道中的B酸则催化二甲醚转化为烃类(MTH反应)。因此,确定并且控制丝光沸石B酸分布对于羰基化催化剂的设计和开发具有重要的意义。基于丝光沸石8和12元环孔道尺寸存在差异这一结构特点,该团队巧妙地利用尺寸介于8和12元环孔道直径之间的有机阳离子(四甲铵阳离子)选择性交换12元环孔道中的平衡离子,确定8和12元环孔道中B酸的相对含量,并且利用选择性离子交换法,选择性除去12元环孔道B酸,精准除去积炭失活中心,大幅度提高丝光沸石催化剂的稳定性,反应210小时,未见失活迹象。

相关研究成果发表在Catalysis Science&Technology上。上述研究工作得到中国科学院A类战略性先导科技专项“变革性洁净能源关键技术与示范”的资助。(供稿:刘世平。)


Identifying and controlling the acid sitedistributions in mordenite zeolite for dimethylether carbonylation reaction by means of selectiveion-exchange. Shiping Liu, Hongchao Liu, Xiangang Ma, Yong Liu,Wenliang Zhu* , Zhongmin Liu*, Catalysis Science & Technology, 10(14):4663-4672, 2020.

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