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不同结构导向剂合成不同硅含量SAPO-34 分子筛的酸性质

时间:2021-05-13 17:48 栏目类别:

近日,大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室郭鹏项目研究员、田鹏研究员、刘中民院士团队发现SAPO-34分子筛的酸性质可以通过选择合适的有机模板剂和硅含量进行调变。

SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NOx(NH3-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注。但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅含量来得到合适酸量的SAPO-34催化剂是极具挑战的。

在这篇文章中,作者合成了四个系列的SAPO-34分子筛,即分别由四乙基氢氧化铵(TEAOH)、二异丙胺(DIPA)、正丁胺(nBA)和吗啉(MOR)为有机模板剂合成不同硅含量的样品,通过热重量分析(TG),结构精修和固态核磁进行了研究。TG和结构精修结果显示在TEAOH和DIPA合成的SAPO-34分子筛cha(一种复合结构单元)笼子中只有一个结构导向剂而MOR和nBA合成的SAPO-34分子筛的cha笼中有两个。采用固态核磁氢谱(1H ss-NMR)探究碱性探针分子氘代乙腈(CD3CN)和分子筛骨架之间主客体的相互作用,并对其酸性(酸量和酸强度)进行了系统的研究。例如,TEAOH合成的SAPO-34分子筛随着硅含量的增加酸强度增加而酸量却保持着不变。而DIPA合成的SAPO-34,与前者存在较大的差异,即随着硅含量的上升,酸量显著下降而酸强度只发生了微小的变化。该工作为SAPO-34分子筛催化剂酸性的定向调变提供了理论基础。

相关研究成果发表在《物理化学学报》上。上述研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院百人计划、中国科学院洁净能源创新研究院合作基金和中国科学院前沿科学重点研究计划的资助。


Acid Properties of SAPO-34 Molecular Sieves with Different Si Contents Templated by Various Organic Structure-Directing Agents. Lei Wang, Tantan Sun, Nana Yan, Xiaona Liu, Chao Ma, Shutao Xu, Peng Guo*,Peng Tian, Zhongmin Liu*, CHINESE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS, 37:2003046, 2021.

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