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我室利用混合配体构筑MOFs实现室温氧气选择性可逆吸附

时间:2022-11-07 15:21 栏目类别:

金属有机框架材料(MOFs)是一类新型的具有高结晶度和有序孔结构的多孔材料,其在气体的分离和储存等方面已经展现出了巨大的潜力。其中,对于分离难度较高的氮氧分离而言,目前许多具有低价态配位不饱和过渡金属中心的MOFs材料都被报道在选择性吸附氧气方面表现出了很高的选择性。然而这类MOFs材料虽然在室温下可以展现出较高的氧气吸附量和选择性,但其中大多数由于结合氧气的能力较强而无法实现完全再生,大大限制了MOFs材料在氮氧分离领域的应用。

近日,我室DNL1205研究团队在氮氧分离研究中取得重要进展,通过对MOFs金属中心和配体的考察成功筛选得到两种由混合配体构筑的MOFs材料Co-AIP-BPY和Ni-AIP-BPY。该类含配位不饱和金属中心的MOFs不仅在室温下展现出了较为明显的氧气选择性,还具有优异的结构稳定性和可再生性。

本工作中,研究团队在对MOFs材料进行大量考察的基础上选择由混合配体构筑的MOFs进行氮氧分离的研究。静态吸附和动态穿透实验结果表明,两种MOFs材料在室温下不仅能够选择性吸附氧气,并且在脱附过程无需加热就能够实现吸附剂的完全再生,此外在有机溶剂和不同pH值(pH=2~12)的水溶液中仍能保持结构的稳定,具有十分优异的应用潜力。为研究该类材料具有优异氧气选择性与可再生性的原因,研究团队还利用DFT理论计算将该类MOFs与由单一配体构筑得到的M-MOF-74以及M-BTTri(M=CoorNi)进行了对比。理论计算结果表明,M-AIP-BPY系列MOFs结合氧气的能力是适中的,同时还具有十分明显的氮氧结合能差异,这使得氧气在吸附之后容易脱附,且具有较好的氧氮选择性。本研究工作为寻找和合成可以在室温下选择性吸附O2的MOFs提供了灵感与思路。

相关研究成果以“Mixed-ligand metal-organic frameworks with coordinatively un-saturated Co(II) and Ni(II) sites for regenerable O2-selective adsorption over N2”为题,发表在《化学工程杂志》(Chemical Engineering Journal)上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138214)。该工作得到兴辽英才计划(XLYC1905017)等项目的支持。(文/图:刘汉邦,徐云鹏)


Mixed-ligand metal-organic frameworks with coordinatively un-saturated Co(II) and Ni(II) sites for regenerable O2-selective adsorption over N2.HanbangLiu, LipingYang DanhuaYuan, GuangyeLiu, JiachengXing, YunpengXu*, ZhongminLiu, Chemical Engineering Journal,450(2):138214, 2022.

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