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我室在乙炔氢氯化无汞催化剂研究中取得新进展

时间:2022-07-08 15:47 栏目类别:

目前传统的汞催化剂仍广泛应用于乙炔氢氯化生产聚氯乙烯(PVC)的过程中,然而,它的高毒性和挥发性对人类健康和生态环境造成了巨大的危害,这使得开发环境友好且性能优异的汞催化剂的替代品显得极为迫切。多年来,研究团队一直致力于开发新型的乙炔氢氯化无汞催化剂,先后在13X分子筛(Green Chemistry)以及13X分子筛负载的CuCl2催化剂的性能和催化机理研究方面(SCIENTIA SINICA Chimica)取得进展。在乙炔氢氯化反应中非金属催化剂主要面临两个问题,一是催化剂的催化活性,二是长周期稳定性。

近日,研究团队在乙炔氢氯化非金属催化剂研究中取得新进展,成功制备了一系列含氮有机杂环负载型催化剂,在乙炔氢氯化反应中表现出优异的催化活性和稳定性。在200h的寿命评价中,20%[DBU][Cl]/AC催化剂的乙炔转化率和氯乙烯选择性分别达到86.8%和99.5%,失活速率仅为0.033%/h。热重分析实验表明[DBU][Cl]部分的流失和积碳是催化剂失活的主要原因。程序升温脱附和间歇进料实验证实对氯化氢更强的吸附以及对氯乙烯更弱的吸附解释了20%[DBU][Cl]/AC催化剂优异的催化活性和稳定性。[DBU][Cl]与氯化氢相互作用时转移更多的电子以及更大的吸附能进一步佐证了催化剂优异的性能,此外基于理论计算提出了乙炔氢氯化反应在[DBU][Cl]位点上可能的催化机理。本工作以含氮有机杂环作为活性组分开发了一系列非金属催化剂,为乙炔法生产聚氯乙烯的去汞化研究提供了新思路。

相关研究成果以“Activated carbon supported nitrogen-containing diheterocycle mercury-free catalyst for acetylene hydrochlorination”发表在《分子催化》(Molecular Catalysis)上。上述研究工作得到国家重点研发计划和兴辽英才计划等项目的支持。


Activated carbon supported nitrogen-containing diheterocyclemercury-free catalyst for acetylene hydrochlorination.Xingzong Dong, Guangye Liu, Zhaoan Chen, Quan Zhang, Yunpeng Xu*,Zhongmin Liu. Molecular Catalysis, 525:112366, 2022.

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