芳烃生产主要来自石脑油催化重整，而对于轻石脑油（主要是C4-C6烷烃）很难通过重整制取芳烃。目前报道的轻质烷烃芳构化主要采用金属Ga、Zn改性的分子筛作为催化剂，这些催化剂容易发生团聚和烧结等不可逆失活。虽然氢型分子筛具有很好的稳定性并且被广泛应用于石油化工领域，但是其催化轻质烷烃芳构化会产生大量的低碳烷烃（甲烷和乙烷），芳烃的选择性受到很大的限制。

从元素的氢碳比（H/C）来看，芳烃产物的氢碳比相比于原料轻质烷烃要低。这意味着在轻质烷烃芳构化时，需要脱除多余的氢。基于此，我们考虑在低碳烷烃转化时，引入缺氢的物质如CO，通过缺氢物质夺走轻质烷烃的氢，促进芳烃的生成。近些年，DNL1203组研究团队已经发现，在正己烷转化过程中，引入CO可以改变产物的H/C比，并且可以得到高的芳烃的选择性。（ACS Catal.2020, 10, 7, 4171–4180）但是对于烷烃与CO耦合反应的机理还不是很清楚。

近日，研究团队在分子筛催化轻质烷烃与CO耦合机理方面取得新进展。研究发现在轻质烷烃转化过程中，引入CO可以显著提高产物中芳烃的选择性。H-ZSM-5催化环戊烷与CO耦合，芳烃选择性可以达到85%。发现了环戊烯酮等重要中间体及其生成和演变机理。通过原位红外、原位紫外、固体核磁、同位素示踪以及分子筛积碳表征，成功揭示了耦合反应的完整过程。（1）CO插入碳正离子生成酰阳离子；（2）酰阳离子与烯烃反应生成烯酮；（3）烯酮环化生成甲基环戊烯酮；（4）甲基环戊烯酮转化为芳烃。

该工作为轻质烷烃和CO转化提出了新思路，具有工业应用前景。

相关研究成果以“Aromatization mechanism of coupling reactionof light alkanes with CO over acidiczeolites: Cyclopentenones as key intermediates”为题，于近日发表在Chem Catalysis上。上述研究工作得到国家自然科学基金的支持。

Aromatization mechanism of coupling reaction of light alkanes with CO over acidic zeolites: Cyclopentenones as key intermediates, Chem Catalysis (2021), DOI: 10.1016/j.checat.2021.09.004.