甲烷直接高效转化制高附加值化学品对能源和化学的可持续利用具有非常重要的意义，但是由于甲烷分子非常稳定，活化需要非常高的能垒，目前其直接转化利用仍是一个严峻的挑战。相比甲烷单独直接活化转化，引入小分子耦合可以有效降低甲烷活化所需的反应温度，提高甲烷的转化效率。

近日，我室在甲烷与CO耦合反应研究中取得新进展，成功制备了金属锌负载的Zn/HZSM-5催化剂，在甲烷与CO耦合反应中表现出优异的催化性能。

通过实验，研究发现升高温度压力有利于甲烷的转化，且低温下（673K）产物以低碳烃类为主（C2烃类选择性高达92%），高温以芳烃为主（823K，芳烃选择性高达80%），同位素示踪表明生成的烃类产物中约一半碳原子来自于甲烷，另一半来自于CO，通过原位红外和原位核磁表征表明，甲烷与CO通过羰基化生成的酰基物种或者乙酸是烃类形成的中间物种。

本工作为甲烷的直接转化制备高附加值产物提供了一个新的研究思路。

相关成果以“Coupling conversion of methane with carbonmonoxide via carbonylation over Zn/HZSM-5catalysts”为题，于近日发表在CatalysisScience&Technology上。上述研究工作得到国家自然科学基金以及中科院先导A等项目的支持。（文/图：文富利 朱文良）

Coupling conversion of methane with carbonmonoxide via carbonylation over Zn/HZSM-5catalysts. Fuli Wen, Jin Zhang, Zhiyang Chen, Ziqiao Zhou,Hongchao Liu*,Wenliang Zhu*, Zhongmin Liu, CatalysisScience &Technology, 11:1358-1364,2021.