我室揭示沸石-非沸石组元间孔道连通性在提高工业催化剂效率中的关键作用
时间:2025-06-03 15:06 栏目类别:
近日,我室低碳催化与工程研究部(DNL1201)徐舒涛研究员、魏迎旭研究员、刘中民院士团队联合中国石油大学(华东)阎子峰教授团队,在分子筛基工业多组元模型催化剂扩散与裂解反应动力学性能的研究中取得新进展,揭示了沸石和非沸石组元界面间的孔道连通性在提高工业沸石基催化剂的扩散和催化效率中的关键作用。
沸石分子筛作为重要的工业催化剂,广泛应用于石油化工、煤化工、环境保护等领域。工业催化剂通常由“沸石组元”(如ZSM-5分子筛)和“非沸石组元”(如二氧化硅、氧化铝、无定形铝硅酸盐、粘土等)共同构成,这些组元在大分子裂解反应(如聚烯烃催化裂化和重油催化裂化等工业过程)中发挥着重要的活性作用。然而,目前大多数研究工作主要集中在单一沸石或非沸石组元的扩散行为研究上,对于沸石组元与非沸石组元间的裂解中间产物扩散迁移及其与裂解反应性能的关系研究却鲜有报道。
本工作中,研究团队构建了以ZSM-5为沸石组元,以介孔二氧化硅(SiO₂)为非沸石组元,且组元间孔道匹配联通性精准可控的一系列催化裂解模型催化剂,系统地研究了沸石和非沸石组元界面间的孔道匹配联通性与扩散-反应动力学之间的构效关系。团队利用超极化(Hyperpolarized, HP)129Xe核磁技术,并通过智能重量分析(IGA)和时间分辨原位傅里叶变换红外光谱(time-resolved in situ FTIR)研究了模型多组元催化剂的整体扩散和沸石部分扩散行为。
研究发现,非沸石组元中的介孔具有显著的“漏斗效应”,当沸石和非沸石组元间具有良好的微介孔道取向时,可以加速分子在组元间界面的扩散,从而提高沸石组分的利用效率,证明了沸石组元与非沸石组元之间孔道的匹配联通性在中间产物扩散迁移方面的关键作用。上述结果为以催化裂化催化剂为代表的大分子工业催化剂的理性设计提供了理论指导。在工业多组元催化剂的环境下,仅在沸石中引入多级孔结构并不能充分提高扩散和催化剂效率,其扩散性质主要取决于组元间孔道系统的匹配连通性。对于工业多组元催化剂的设计,应该更多地关注在组元间构建高度连通的等级孔系统及其界面性质的控制。

相关成果以“Revealing the Crucial Roles of Pore Interconnectivity Between Zeolitic and Non-Zeolitic Components in Enhancing Diffusion and Catalytic Efficiency of Industrial Zeolite-Based Catalysts”为题,于近日发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该论文第一作者是我室DNL1201组联合培养博士研究生徐亦璞。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省国际联合实验室等项目的资助。(文/图 徐亦璞、徐舒涛)