我室在后处理调控分子筛酸性质及其羰基化性能研究中取得新进展
时间:2021-03-22 14:37 栏目类别:
合成气经二甲醚羰基化制乙醇路线由于原子经济高,环境友好而备受关注。二甲醚羰基化制乙酸甲酯为该路线的核心反应。在羰基化分子筛催化剂的开发过程中,酸性质的定向调控是研究的重点和难点。
多年来,我室研究团队一直致力于二甲醚羰基化制乙酸甲酯基础研究和工业应用开发工作。2017年,研究团队联合陕西延长石油(集团)建成了全球首套煤经二甲醚制乙醇的10万吨/年的工业示范装置,并实现了顺利投产和稳定运行。与此同时,在基础性研究方面如二甲醚羰基化反应机理研究(J Mol Catal A-Chem, 2016, 417:1)、原位合成调控分子筛二甲醚羰基化性能(Catal Sci Technol, 2015, 5, 1961)、羰基化分子筛酸性位识别与调控(Catal Sci Technol,2020, 10, 4663;Catal Commun,2020 147 106161)等方面取得了系列进展,为新一代二甲醚羰基化制乙酸甲酯工业催化剂的开发提供了理论支撑。
近日,研究团队在后处理调控丝光沸石性质方面取得了新进展。研究表明:通过四乙基氢氧化铵水热后处理可以实现对丝光沸石酸性质的进一步优化,从而制备出性能优异的二甲醚羰基化分子筛催化剂。
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研究发现改变四乙基氢氧化铵后处理条件(溶液浓度、温度)能在不影响分子筛晶体形貌、孔结构的前提下,定向调控Brongted酸酸中心在丝光沸石分子筛不同孔道中的分布,其中后处理温度变化对丝光沸石酸性质的影响较大。在后处理温度为160℃时,获得的样品将母体分子筛二甲醚转化率由原来的22%提高至98%,乙酸甲酯时空产率达到3.8 mmol/g/h,是原来分子筛的近5倍(0.8 mmol/g/h)。本工作为高性能二甲醚羰基化催化剂的设计制备提供了一种有效策略。
相关研究成果以“后处理调控丝光沸石性质及其对二甲醚羰基化反应影响的研究”为题,被应用化工期刊接收。上述研究工作得到国家自然科学基金和中国科学院“变革性洁净能源关键技术与示范”战略先导课题专项等项目的支持。(文/图:丁湘浓、朱文良)
后处理调控丝光沸石性质及其对二甲醚羰基化反应影响的研究,丁湘浓,刘红超,朱文良,应用化工,2021.