我室在分子筛催化二甲醚羰基化反应取得进展
时间:2021-05-13 17:11 栏目类别:
近日,我室田鹏研究员、刘中民院士团队在分子筛催化二甲醚羰基化反应方面取得进展。
自从Iglesia于2006年首次报道在分子筛催化剂上实现高选择性二甲醚羰基化以来,该反应一直在非均相催化领域引起广泛关注。因为它提供了一种通过C-C键的生成,提高C1化学品价值的有效方法。二甲醚羰(DME)基化反应的产物乙酸甲酯可以进一步加氢生成乙醇。乙醇是运输燃料的重要化学品和添加剂,因此DME羰基化为从煤和天然气等来源生产乙醇开辟了一条新途径。2017年,由大连化学物理研究所开发的年产10万吨乙醇的商业工艺已在中国陕西成功投产。
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研究团队结合红外光谱等手段详细研究了不同硅铝比丝光沸石酸性质、吡啶的吸脱附行为以及与催化剂二甲醚羰基化反应性能之间的关系。研究团队发现吡啶可以接触丝光沸石侧口袋内的酸性位点,但是由于空间位阻的存在,随着温度的升高,与侧口袋酸性位结合的吡啶分子会优先脱附。通过考察不同温度脱附吡啶的催化剂的反应情况,并结合吡啶溶液交换手段证明丝光沸石侧口袋酸性位的异质性,位于丝光沸石侧口袋底部的酸性位具有高二甲醚羰基化活性。结合通对催化剂酸密度的调节与吡啶脱附温度的控制,研究团队在硅铝比13.8的吡啶修饰MOR上取得了高达(7.2 mmol/(h g))的时空收率。相关研究成果发表在Acs Catal。上述研究工作得到国家自然科学基金资助。(供稿:曹凯鹏,樊栋)
Insights into the Pyridine-Modified MOR Zeolite Catalysts for DME Carbonylation. Kaipeng Cao, Dong Fan, Lingyun Li, Benhan Fan, Linying Wang, Dali Zhu, Quanyi Wang, Peng Tian*, Zhongmin Liu*, ACS Catal., 10(5):3372-3380, 2020.